曾杰老師課題組在《Chinese Journal of Catalysis》發(fā)表論文

Chinese Journal of Catalysis (《催化學(xué)報(bào)》) 是中國化學(xué)會(huì)催化學(xué)會(huì)會(huì)刊，由中國化學(xué)會(huì)和中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所主辦。于1980年創(chuàng)刊，全年共12期 (月刊)，現(xiàn)為英文刊 (為兼顧國內(nèi)讀者，同時(shí)刊登英文文章的擴(kuò)展版中文摘要)。本刊由科學(xué)出版社與Elsevier出版社出版，所有文章電子版在Elsevier的ScienceDirect網(wǎng)絡(luò)平臺(tái)上出版，紙版期刊國內(nèi)外公開發(fā)行。《催化學(xué)報(bào)》主要報(bào)道能源、環(huán)境、新材料、多相催化、均相催化、生物催化、光催化、有機(jī)化工、電催化、表面化學(xué)、催化動(dòng)力學(xué)等學(xué)科領(lǐng)域的基礎(chǔ)性及應(yīng)用基礎(chǔ)性的最新研究成果。

作者簡介

第一作者：蒲正天，現(xiàn)為中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰課題組博士研究生。

通訊作者：曾杰，安徽工業(yè)大學(xué)副校長，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)講席教授。入選國家杰出青年科學(xué)基金，擔(dān)任國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃科學(xué)家。研究領(lǐng)域?yàn)槎趸即呋D(zhuǎn)化技術(shù)。迄今為止，已在Nature、Nature Nanotechnology等高影響力學(xué)術(shù)期刊發(fā)表了221篇論文，H因子為74。申請中美共75項(xiàng)，出版書籍5部。榮獲中國青年科技獎(jiǎng)“特別獎(jiǎng)"、Falling Walls 科學(xué)突破獎(jiǎng)、英國國際發(fā)明展年度國際發(fā)明“鉆石獎(jiǎng)"、中國科技產(chǎn)業(yè)化促進(jìn)會(huì)科學(xué)技術(shù)一等獎(jiǎng)、中國化學(xué)會(huì)-贏創(chuàng)化學(xué)創(chuàng)新獎(jiǎng)、侯德榜化工科學(xué)技術(shù)青年獎(jiǎng)、中國新銳科技人物、安徽省自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)、安徽青年五四獎(jiǎng)?wù)碌泉?jiǎng)項(xiàng)。研究成果入選國家“十三五"科技創(chuàng)新成就展。

論文簡介

曾杰老師課題組的論文在期刊《Chinese Journal of Catalysis》中發(fā)表，影響因子12.92。

研究了負(fù)載型金屬催化劑在催化過程中通常會(huì)發(fā)生相變、燒結(jié)、表面重構(gòu)和解離為單原子等變化。這樣的結(jié)構(gòu)演化不僅可以由溫度誘導(dǎo), 也可以由反應(yīng)產(chǎn)生的吸附物種誘導(dǎo)。 然而, 結(jié)構(gòu)的變化對催化劑的影響存在兩面性, 既可能因此形成新的活性位點(diǎn), 也可能導(dǎo)致催化劑失活.。因此, 希望催化劑在反應(yīng)中進(jìn)行適應(yīng)反應(yīng)環(huán)境的結(jié)構(gòu)演化, 從而形成更高效的活性位點(diǎn).。揭示具體催化劑的演化路徑, 對催化劑的設(shè)計(jì)與改良有重要意義。

本文通過浸漬-煅燒法將RhOx團(tuán)簇負(fù)載在Al2O3上。 然而, 該催化劑在氫甲?；跏茧A段并不具備反應(yīng)活性, 但其在反應(yīng)過程中由CO誘導(dǎo), 原位演化成了具備催化活性的缺陷位點(diǎn)與Rh單原子。 活化后的催化劑在110 °C, 30 bar合成氣的條件下, 丙烯氫甲酰化的比活性達(dá)到了3.0 × 104 mol molRh-1 h-1。結(jié)構(gòu)表征和機(jī)理研究揭示了Rh物種的固-固和固-液-固兩種原位演化路徑。在催化過程中, RhOx團(tuán)簇被CO還原形成氧缺陷, 使得周圍的Rh原子獲得了吸附CO的能力。同時(shí), Rh物種在反應(yīng)底物和溶劑的作用下, 溶解到溶液中, 進(jìn)而部分再吸附回到載體上。本文不僅提供了一種高效的丙烯氫甲?；呋瘎? 也加深了對催化劑動(dòng)態(tài)演化的認(rèn)識。

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